Գրել է մանկավարժական–մեթոդական բազմաթիվ աշխատություններ։
1869 թվականին «Արարատ» ամսագրի առաջին համարներում հրապարակել է «խորհրդածություն դաստիարակության վերաբերյալ» հոդվածաշար։
Ձախից աջ՝ Գևորգ Բաշինջաղյան, Կոմիտաս, Ղազարոս Աղայան, Հովհաննես Թումանյան,ըգտհըյյյ Ավետիք Իսահակյան, (ներքևում) Վրթանես Փափազյան, Արշակ Չոպանյան
Աղայանը մասնավորապես զբաղվել է տարրական ուսուցման հարցերով և մշակել մայրենի լեզվի ուսուցման ու գրագիտության մեթոդիկա։ Հենց այդ սկզբունքներով են կազմված նրա «Արևիկ» այբբենարանը, տարրական դպրոցի չորս տարիների «Ուսումն մայրենի լեզվի» («Մայրենի լեզու» Ա, Բ, Գ, Դ) դասագրքերը, իսկ «Ուսումն մայրենի լեզվի, պատկերավոր, այբբենարան և առաջին ընթերցարան»–ը 1875–1916 թվականների միջոցում լույս է տեսել 33 անգամ, գրեթե վերահրատարակվելով ամեն տարի։ Դրանցում ներկայացված են բանաստեղծություններ, պատմվածքներ, առակներ, հեքիաթներ և այլն։
Աղայանը հարստացրել է մեր թարգմանական գրականությունը ռուս և արևմտաեվրոպական դասական գրողներից կատարած թարգմանություններով ու փոխադրություններով։ Նա թարգմանել է Իվան Կռիլովի, Ֆրիդրիխ Շիլլերի, Հայնրիխ Հայնեի, Լև Տոլստոյի, Ուիլյամ Շեքսպիրի գործերը։
Ղազարոս Աղայանը նաև Թիֆլիսում Հովհաննես Թումանյանի կողմից ստեղծված Վերնատուն գրական խմբակի մշտական անդամներից էր։ Վերնատան մշտական անդամները շաբաթը մեկ-երկու անգամ հավաքվում էին Հովհաննես Թումանյանի տանը՝ իրար տեսնելու, զրույց անելու։ Այս հանդիպումների ընթացքում մեծ գրողները ընթերցում ու քննարկում էին համաշխարհային գրականության դասական և նոր հեղինակների գործերը, ինչպես նաև իրենց գործերն էին ներկայացնում ընդհանուր քննադատման։